可溶液加工的金属卤化物钙钛矿具有发光颜色纯度高、发射波长可调制和电荷传输的性能优异等特性，因此，它们被认为是低成本，高柔性和轻量级高性能发光二极管 (LED)的发光层材料的潜在候选者。
在过去十年中，钙钛矿LED的性能得到了广泛的优化，通常是通过结合分子添加剂，钙钛矿LED已经实现了超过 20% 的外量子效率 (EQE)。更高效的钙钛矿LED不断涌现引起了广泛关注，于此同时，在低亮度下，其稳定性得到了提高。
然而，多数钙钛矿LED的高EQE和改进的稳定性主要是在低电流密度(<1 mA cm−2)和低亮度下实现的，这无疑阻碍了它们的实际应用。因此，在高亮度下保持 EQE 和稳定性已经成为钙钛矿LED商业化的主要挑战。
近日，由英国剑桥大学与中国科学技术大学等联合团队通过引入一种多功能分子MSPE，设计了一种近红外波段高亮度下可以保持高效率和稳定性的钙钛矿LED，以“Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range”为题发表于Nature，于2023年3月15日正式上线。
在这项工作中，研究者通过设计一种多功能分子 2-(4-(甲基磺酰基)苯基)乙胺 (MSPE)(图 1)来控制三维立方相(α-相) FAPbI3钙钛矿薄膜的光电、晶态和形态特性。
图1: a, MSPE分子结构. b, 一个完整MSPE LED 的STEM–HAADF 图像.(原文Fig. 1a, b)
MSPE提高了结晶度和光致发光 (PL) 效率，并通过去除钙钛矿薄膜中的非辐射暗区来诱导均匀发光(图2)。作为一种多功能添加剂，MSPE在不连续钙钛矿晶粒之间的自组装还抑制了电荷传输层界面处的发光淬灭。此外，MSPE 器件显示焦耳热减少，这允许LED在超高电流密度下保持高 EQE 并减少热降解。通过全面抑制薄膜和器件中的非辐射路径，研究者实现了在高亮度下高效且稳定性的近红外钙钛矿 LED。
图2: a,c控制组钙钛矿薄膜(无MSPE)与添加MSPE 钙钛矿薄膜的光致发光强度(左)与寿命(右)分布对比. b,d, 钙钛矿薄膜电荷载流子动力学. (原文Fig. 3a-d)
这种钙钛矿LED发出800nm 近红外光，可以在电流密度为33mA cm−2时，达到 23.8% 的峰值EQE，并在高达1000mA cm−2的电流密度下，保持超过 10% 的 EQE。在脉冲操作的模式下，钙钛矿LED在4000mA cm−2的超高电流密度下，能够保持 16%的EQE以及超过3200W sr-1m-2的高亮度。值得注意的是，该钙钛矿LED在 107W s-1m-2的初始亮度下，实现了32小时的工作半衰期，这代表了高效率钙钛矿LED在高亮度下最佳的稳定性(图3)。
图3: 报道的近红外LED的峰值EQE和峰值亮度(左，原文Fig. 1g). 报道的不同发光颜色的钙钛矿LED器件寿命和初始亮度(右，原文Fig.S4b)
该结果表明，可低温溶液处理的钙钛矿 LED 有潜力在高亮度下实现高效率和稳定性，这是迈向商业化的重要一步，也开辟了超越传统 LED 技术(例如钙钛矿电泵浦激光器)的新机遇。
